山西大学jingjing tan课题组–在室温下双金属rupd/石墨烯催化剂上进行5-爱游戏app官网入口
在室温(20°c)下,rupd/石墨烯(rgo)双金属催化剂上进行5-羟甲基糠醛(hmf)的水加氢。与相应的单金属ru/rgo和pd/rgo催化剂相比,pd和ru的组合对于将hmf完全氢化为2,5-二羟甲基四氢呋喃(dhmthf)具有最佳的催化性能。dhmthf的收率在rupd/rgo催化剂上达到92.9%,而在单金属ru/rgo和pd/rgo催化剂上分别达到6.0%和4.1%。高分辨率tem(hrtem)、大角度环形暗场stem(haadf-stem)和h2-tpr确定了rupd/rgo催化剂中rupd合金的形成。xps证明了ru与pd之间的强相互作用导致ruδ--pdδ 对的形成。dft计算表明,电子反馈是从hmf的呋喃环和中间产物2,5-二羟甲基呋喃(dhmf)到ruδ--pdδ 对中缺乏电子的pdδ 物种。因此,rupd/rgo催化剂将hmf加氢成dhmthf的效率高是由于ruδ--pdδ 对与hmf分子之间的电子转移环,即电子从ruδ-转移至hmf的c=o和来自hmf的呋喃环中c=c键的电子反馈到ruδ--pdδ 对中缺电子的pdδ 物种。
figure 1. 不同催化剂上hmf加氢制dhmthf。
figure 2. (a,c,e)单金属2pd/rgo催化剂和(b,d,f)1ru1pd/rgo催化剂的hrtem和粒度分布直方图。
figure 3. rupd/rgo催化剂中ru/(ru pd)质量比对dhmthf和dhmf选择性的影响。
figure 4. hmf在(a)2ru/rgo、(b)1ru1pd/rgo和(c)2pd/rgo上的吸附和活化。
figure 5. 反应时间对hmf加氢的影响:反应条件:0.3 g hmf,9.7 g水,20°c,1.0 mpa h2,60 mg 1ru1pd/rgo催化剂。
figure 6. hmf加氢催化剂的稳定性;反应条件:0.3 g hmf,9.7 g水,20°c,t = 8 h,1.0 mpa h2,60 mg 1ru1pd/rgo催化剂。
相关研究成果于2019年由山西大学jingjing tan课题组,发表在acs sustainable chem. eng.(doi: 10.1021/acssuschemeng.9b01327)上。原文:complete aqueous hydrogenation of 5‑hydroxymethylfurfural at room temperature over b
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